Il fondo è costituito dai manoscritti e dai documenti in gran parte pervenuti alla Biblioteca Malatestiana alla fine dell’Ottocento grazie al lascito degli eredi, in minor misura costituiti da acquisti effettuati dal Comune di Cesena sul mercato antiquario.

Nel fondo si conservano:
- le centinaia di lettere ricevute da Montalti da parte di illustri corrispondenti, tra cui figurano i cesenati Eduardo Fabbri, Giovanni Roverella e Giambattista Nori, e poi Bartolomeo Borghesi, Francesco e Giuliano Mami, Pio e Audiface Trovanelli
- la corrispondenza familiare, in cui si trovano le lettere inviate a Montalti dal nipote Valente, dal fratello Giovanni Battista, dalle sorelle Marianna e Virginia
- numerosi scritti autografi (opere italiane e latine, traduzioni in prosa e in verso)
- documenti che permettono di ricostruire dettagliatamente la sua biografia (certificati, lettere di incarichi pubblici, iscrizioni alle Accademie...)
- cataloghi della biblioteca raccolta da Montalti